Параллельно со съемками в качестве модели, развивалась и актерская карьера совсем юной девочки. В Театре «Луны» маленькой актрисе предложили сыграть главную роль в спектакле «Фанта-Инфанта». И она блестяще справилась с этой ролью. А в антрепризном спектакле на сцене филиала театра им. Маяковского Лянка Грыу появилась в роли Белочки в спектакле «Летит». В 1992 году состоялся дебют Лянки Грыу на киноэкранах. Актриса появилась в главной ролью в короткометражном фильме «Один» , по рассказу Рэя Брэдбери. Ей тогда было четыре года. На тот момент её мама заканчивала ВГИК, и вместе с маленькой Лянкой жила в общежитии. В коридоре института Лянку и заметили. Фильм получил огромное количество призов в Европе, а также на небольших молодых фестивалях. И только через пять лет ей удалось получить роль и снятся уже в полнометражном кино. Это была великолепная кинолента Владимира Грамматикова «Маленькая принцесса», которую поставили по мотивам одноименной повести Фрэнсис Бернетт. В этом фильме Лянка предстала в образе Бекки. Специалисты высоко оценили работу юной актрисы. Лянка Грыу была удостоена призом за лучшую женскую роль второго плана на «Московском международном детском кинофестивале» им. Ролана Быкова и призом за лучшую женскую роль на кинофестивале «Орленок».

Во время учебы в школе Лянка Грыу снялась еще в нескольких картинах. Она сыграла роль Ирочки в драме Валерия Приемыхова «Кто, если не мы», сыграла роль Катьки в фильме Владимира Аленикова и Олега Погодина «Триумф», снялась в фильме Хуата Ахметова «Обнаженная натура» в роли Ксюши. Также она исполнила роль Насти в сериале «Главные роли». К моменту окончания школы Лянка Грыу уже точно знала, что хочет поступать в театральный. В 18 лет, перед поступлением в актёрский факультет Лянка сменила фамилию «Ильницкая» на «Грыу». После некоторых раздумий девочка решила остановить свой выбор на актерском факультете ВГИКа. Лянка успешно прошла вступительные экзамены и была зачислена на курс Владимира Грамматикова. Учась в институте, Лянка Грыу продолжала активно сниматься в кино. В основном ей доставались роли второго плана. Она сыграла Лену в сериале «Сыщики-4», беременную солистку девичей группы Алису в фильме Елены Николаевой «Попса», Виолетту в сериале «Обреченная стать звездой» и другие не чем не выделяющиеся роли. Однако ей предлагали и главные роли. В экстремально-криминальной комедии Романа Барабаша «Заходи - не бойся, выходи – не плачь» Лянка сыграла главную героиню Светлану, которая забирается в квартиру уехавшей на море бизнес-леди для того, чтобы хорошо нажиться, однако в квартире ее ожидают интересные сюрпризы… В свободное от учёбы, киносъёмок и фотосессий, время Лянка Грыу занималась балетом и живописью, а также работала в разных театрах.

В свое время кинолента «Д’Артаньян и три мушкетера» была очень популярностью у зрителей. Все следующие продолжения картины стали не менее удачными. Однажды Георгий Юнгвальд-Хилькевич решил снять новую картину под названием «Возвращение мушкетеров». Для исполнения ролей знаменитых мушкетеров пригласили все те же актеров: неувядаемых Михаила Боярского, Вениамина Смехова, Валентина Смирнитского и Игоря Старыгина. Однако в этой картине главными героями были уже не они, а их дети. В роли дочери Д’Артаньяна Жаклин многие ожидали увидеть настоящую дочь Боярского Лизу Боярскую. Также на эту роль пробовалась и Анастасия Заворотнюк. Однако обеих актрис на кастинге обошла Лянка Грыу, произведя огромное впечатление на судей своей грацией и обаянием. В ролях детей других мушкетеров снялись: Антон Макарский в роли сына Арамиса, Данила Дунаев в роли сына Атосаи Ирина Пегова в роли дочери Портоса.

Благодаря отменно подобранной компании молодых, азартных актеров «с горящими глазами», съемки прошли без проблем и всем принесли огромное удовольствие. На съемках приходилось много фехтовать, ездить верхом, и со всеми этими трудностями хрупкая на вид Лянка справлялась без проблем. Но и поблажек никаких никому не было. Лянка большую часть фильма играет девушку, которая переоделась мужчиной, поэтому на съемках к ней относились, как к пацану. Временами было очень тяжело и даже страшно. Съемки фильма продолжались больше двух лет, и на экраны «Возвращение мушкетеров» вышло только в феврале 2009 года. В этом же году Лнка Грыу снялась в сериале «Барвиха», где она сыграла Евгению Колесниченко — «городскую» ученицу элитной школы.